ארכיון ארגוב, שמספרו במחלקת המוסיקה MUS 103, נתרם לספריה הלאומית על ידי אלמנתו של המלחין בשנת 1999. הארכיון כולל כתבי יד, בתווים ובמילים, של מאות שירים אותם הלחין בשישים שנות יצירתו בארץ, בהם "שיר הרעות", "השמלה הסגולה", "הוא לא ידע את שמה", "אם תרצי", "אליפלט", פנס בודד", "ככה סתם" ועוד ועוד, שירים שהפכו לפס הקול של החברה הישראלית המתהווה ולנכסי צאן ברזל של הזמר העברי. כמו כן מצויים בארכיון תמונות, מכתבים וגזרי עיתונים ובהם ביקורות, כתבות וראיונות עם ואודות סשה ארגוב ועם האמנים הרבים איתם עבד ולהם כתב: חיים חפר, שושנה דמארי, אריק איינשטיין, מתי כספי ואחרים. בנוסף, מצויות הקלטות של רבים משיריו בארכיון הצליל.