האוסף בתחומי מדעי הרוח והחברה מיועד לספק תמיכה ברמה מחקרית לתחומי ההתמחות של הספרייה – יהדות, ישראל, אסלאם והמזרח התיכון, וכמו כן לספק מידע כללי לקהל הרחב בנושאים האלו ובנושאים נוספים.
האוסף באולם כולל מספר נרחב של מקורות ראשוניים, כלי עזר, ספרות משנית וכתבי עת אקדמאיים, מסודרים לפי תחומים:
• ספרי יעץ – אנציקלופדיות, ביוגרפיות ומילונים דו-לשוניים בעברית ובשפות אירופיות
• תולדות הנצרות
• פילוסופיה מערבית
• היסטוריה של העולם הקדום, יוון ורומא, אירופה, וארצות הברית
• קלאסיקה
• היסטוריה של הספר
באולם גם מבחר ספרים במדעי החברה (מדעי המדינה, יחב"ל, כלכלה, אידיאולוגיה פוליטית, טרור, זכויות האדם), ספרות יפה, בלשנות של שפות אירופיות ואמנות.
אוסף פרסומים בינלאומייםהספרייה הלאומית היא היחידה בישראל המשמשת
כספריית ההפקדה המלאה של האו"ם. ככזאת היא מקבלת, ללא תשלום, את רוב הפרסומים של האו"ם לפי קווים מנחים; מסמכים רשמיים כמו גם פרסומים שנועדו למכירה. זהו האוסף השלם ביותר בישראל. אוסף זה, ושל ארגונים בינלאומיים נוספים דוגמת
חבר הלאומים ו
האיחוד האירופי, נגישים לעיון באולם הקריאה הכללי.